A 1 de setembro de 1896, D. Carlos deu início à primeira de doze campanhas oceanográficas que realizou na costa portuguesa entre 1896 e 1907. Auxiliado por vários colaboradores, dos quais se destaca Albert Girard, o monarca dedicou-se sobretudo ao estudo dos peixes marinhos de profundidade.
A intensa atividade oceanográfica envolveu ainda outras áreas de conhecimento como o estudo das correntes ou da topografia dos fundos marítimos, onde se inclui, por exemplo, a caracterização dos profundos vales submarinos próximos do Cabo Espichel.
Inicialmente guardada no Palácio das Necessidades, a coleção reunida por D. Carlos I com o objetivo de criar um Museu Oceanográfico, depois da sua morte trágica, foi entregue em fevereiro de 1910 à Liga Naval Portuguesa.
Mas foi em 1935, que um diploma formalizou a cedência do acervo por parte dos herdeiros ao Aquário Vasco da Gama com objetivo do “seu aproveitamento, como material de estudo, aos especialistas de oceanografia e a todos aqueles que se interessam pela cultura e progresso da ciência”.
Em resultado das mudanças atribuladas com o fim da monarquia, hoje a Coleção Museu Oceanográfico do Rei D. Carlos I é uma amostra daquela que o monarca reuniu em vida e a importância de conservar e divulgar o valor histórico e científico das poucas peças que sobreviveram tornou-se ainda mais importante.